氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）在各种可再生能源转换和储存系统中至关重要，包括金属-空气电池和燃料电池。然而，由于放电和充电反应中的ORR和OER过程的动力学缓慢，这些可持续电化学装置的实际效率面临重大挑战。因此，开发高效的双功能电催化剂以同时加速ORR和OER的动力学是绿色能源转换系统面临的核心问题。目前，贵金属铂（Pt）和钌（Ru）是应用最为广泛的ORR和OER电催化剂，然而这类催化剂的高成本是制约其商业化应用的主要障碍。

Fe3原子团簇对Fe–N4的自旋极化调控及其催化性能

近年来，金属-氮-碳（M-N-C）材料因在ORR和OER中分别展现出可比肩贵金属的催化活性而有望成为Pt和Ru基电催化剂的替代品。但迄今为止，这种以金属单原子为核心的催化剂由于高原子活性引起的强烈聚集烧结行为，导致在运行稳定性和性能指标上距离实际应用仍存在较大差距。

针对上述问题，西安交通大学物理学院杨志懋教授和杨生春教授领导的先进功能材料与器件物理团队在前期高熵原子团簇调控Fe-N₄中d轨道电子，实现高活性和持久性氧还原反应（Advanced Functional Materials， 2024， 34, 2407775）的工作基础上，创新性地提出同质金属原子团簇协同调控机制，为突破现有催化剂性能瓶颈提供了全新思路。研究团队首创"空间限域预约束"合成策略，通过双金属前驱体的精准配位成功构建氮掺杂碳基体负载的由Fe₃团簇修饰的Fe-N₄单原子复合体系Fe₃/Fe-NC。得益于同质金属原子团簇的引入，使得金属中心与反应中间体之间吸附亲和力更加平衡，显著增强了催化剂的结构稳定性和活性。该工作巧妙利用了同质金属团簇与单原子位点间的强电子耦合效应，首次实现原子尺度上自旋态工程的精准调控，开创了金属协同催化体系构建新范式。为单原子或团簇催化剂多尺度活性中心协同设计，自旋相关催化理论发展以及非贵金属催化剂工业化应用提供了重要理论参考和技术支撑。

相关成果以《Fe3原子团簇对Fe–N4的自旋极化调控，以实现高活性的氧还原反应》（Spin polarization regulation of Fe–N₄ by Fe₃ atomic clusters for highly active oxygen reduction reaction）为题发表在《科学通报》（Science Bulletin）上。西安交通大学物理学院博士生杨鸽鸽、青年教师蔡海蕊，中国科学院上海高等研究院上海同步辐射光源博士生徐子然为共同第一作者，杨生春教授、梁超研究员、王斌教授和上海光源梅炳宝研究员为通讯作者。物理学院张胜利教授、张杨副教授，新疆大学季辰辰副教授参与此工作。西安交通大学物理学院为第一通讯单位。该项研究得到了国家自然科学基金和盛京棋牌自然科学基金的支持以及盛京棋牌基础科学研究院项目的支持。西安交通大学大型仪器设备共享实验中心刘佳、李超和物理学院分析测试平台张晓晶老师提供了相关表征和分析支持。上海光源提供了同步辐射测试和分析支持。

论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927325002336

杨生春教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/ysch1209